一、选题依据 随着痕量物质分析检测技术的提高和人们环境意识的增强,新兴微量有机污染物药物和个人护理品(Pharmaceuticals and Personal Care Products, PPCPs)引起了学术界和公众的广泛关注。PPCPs 包括各种各样的化学物质,例如各种处方药和非处方药(如抗生素、消炎药、镇静剂、止痛药、减肥药等)、香料、化妆品、遮光剂、染发剂等。随着分析检测技术的提高,PPCPs先后在地表水、地下水、饮用水、土壤、污泥中检出,其质量浓度通常在 ng/L~mu;g/L 水平,对水环境质量和生态系统安全造成隐患。 抗生素是PPCPs的重要组成部分,对人体健康的潜在危害甚为严重。为了检测生物体或者环境中的抗生素,建立简便、快速、灵敏、准确的分析方法至关重要。现代分析仪器的发展非常迅速,灵敏度、分辨率和稳定性都在不断提高,但抗生素残留浓度低、需要针对不同复杂的基质、干扰大、并且抗菌药物残留大都处于痕量水平,使得药物检测变得相当困难。因此,样品前处理就成为抗生素药物残留分析的一个重要环节。 近年来,石墨烯作为一种新材料引起了世界各国科学研究者的极大兴趣。石墨烯(G)的电子、机械和热稳定性等性能良好,且拥有由单层碳原子的片状结构,是截至目前发现的最薄的二维材料。由于石墨烯的比表面积大,同时碳原子以sp2杂化而形成的六角型与其他分子有较强的作用力。从这一观点出发,推测石墨烯可作为理想的吸附剂,结合待分析物的性质,对其进行改性,有选择性的检测某类抗生素药物。在固相萃取中,颗粒较小的吸附剂在外界压力下可能会随着流经固相萃取柱的溶液流出柱体。因此,要制备高选择性的、合适粒径且易于分离的石墨烯类材料是本课题要克服的关键问题之一。 二、本课题国内外研究现状及发展趋势 目前石墨烯的制备技术已经较为成熟,发展了机械剥离,晶体外延生长,化学氧化,化学气相沉积和有机合成等多种制备方法。 对石墨烯进行有效的功能化, 赋予其新的性质和功能,拓展其应用领域,是当今研究石墨烯材料的热点。尤其是近年来氧化石墨烯和金属纳米粒子(金,铂等),磁性纳米粒子(氧化镍, 氧化钴, 四氧化三铁等)的复合材料的制备以及其在材料、化学、生物医学等领域的应用研究发展迅速。 近年来,对于氧化石墨烯的研究呈上升趋势,作为石墨烯的一种派生物,其表面所含的大量含氧基团为其综合利用提供了可能。对于氧化石墨烯的制备方法,除了基本的 Brodie 法、Staudenmaier法、Hummers法等外,现在又开发出了不少操作简便,经济环保的新型方法,开辟了绿色合成的新途径。对于氧化石墨烯复合材料的应用,因其表面能较高,表面官能团较丰富,这些都为其他粒子的附着提供了位点和可能,这些复合材料的制备也为其在电子通信、环境监测和污染物处理及医药行业的广泛利用提供了可能。 三、项目的研究内容、研究目标、以及拟解决的关键科学问题 1.研究内容 (1)根据石墨烯的化学性质,选择合适的方案对石墨烯进行功能化改性。 (2)拟将功能化的石墨烯用于抗生素类药物残留的分析检测中,通过优化实验条件,确定最佳条件下该材料对待分析药物的分析性能。探讨分析规律,制备出能对某种抗生素污染物具有特异选择性或者对某类抗生素具有较高吸附能力的固相萃取吸附剂。 (3)探讨基于石墨烯的新型固相萃取吸附材料的吸附性能和吸附机理。在最佳实验条件下,将功能化的石墨烯用于生物样品中,富集和分离样品中的抗生素残留物,期望取得满意的结果。 2.研究目标 近年来,PPCPs引起了学术界和公众的广泛关注,抗生素作为PPCPs中一类药物,由其引发的各种问题已经成为目前国际上的研究热点之一。高灵敏的药物残留检测技术大量涌现,药物残留的样品前处理研究仍需进一步展开。石墨烯具有良好的稳定性和较大的比表面积,越来越多地应用于样品前处理过程中,已经成为新的研究热点。本课题致力于对残留在环境中的抗生素药物进行研究,结合固相萃取技术,开发出可靠的、高选择性的、高灵敏的方法,对PPCPs药物残留进行分析检测。 3.研究方案: 本文以PPCPs造成的污染问题为选题背景,选择当下热点材料石墨烯为载体,结合固相萃取技术,对样品中的痕量抗生素残留物进行富集、分离和测定。主要完成以下几方面的工作: (1)石墨烯的合成及功能化:参考已有的石墨烯合成方法,拟通过控制H2SO4与H3PO4的比例以及KMnO4的加入量,减少合成过程中产生的有毒气体以及使石墨烯的产率更高,克服了传统方法的一些缺点。 (2)抗生素药物残留的分析程序:拟将新合成的固相萃取吸附剂用于富集、分离以及检测样品溶液中的抗生素残留物, (3) 对各实验参数进行优化: ① 溶液的pH值:溶液的酸度是影响吸附剂吸附性能最为重要的因素之一。 ② 分析时间:分析时间直接影响待分析物与吸附剂之间的接触程度。所以,选择合适的分析时间确保吸附进行完全。 ③ 洗脱剂:选择合适的洗脱剂进行洗脱,使得吸附剂能够重复利用。 ④考察该新材料对被分析物最大吸附容量:吸附容量是一个十分重要的参数,衡量该材料对抗生素药物残留是否具有突破性性能。 |
四、研究与写作计划
2015年3月3日——3月15日 确定选题、收集相关资料 2015年3月20日——4月1日 收集资料,开展研究,形成写作提纲 2015年4月1日——5月30日 深入研究,形成论文初稿 2015年6月1日——6月20日 论文修改、定稿、打印、答辩 |
五、参考文献 [1]杨云裳,张彬,张应鹏.氧化石墨烯的制备及在复合材料中的应用研究进展[J]. 应用化工,2013,42(6):1138-1141. [2]张燚,陈彪,杨祖培等.Fe3O4磁性纳米粒子-氧化石墨烯复合材料的可控制备及结构与性 能表征[J].物理化学学报,2011,27(5):1261 -1266. [3]邓尧,黄肖容,邬晓龄.氧化石墨烯复合材料的研究进展[J].材料导报,2012,26(15):84-87. [4]邹正光,俞惠江,龙飞等.超声辅助 Hummers法制备GO[J].无机化学学报,2011 ,27(09):1753-1757. [5]任小孟,王源升,何特.Hummers 法合成石墨烯的关键工艺及反应机理[J].材料工程, 2013 (01 ) : 1 -5. [6]刘康恺,曹永慧,沃涛,孟龙月. 石墨烯及其复合材料的研究进展 [J].广州化工,2014,42(23):15-17. [7]黄毅,陈永胜.石墨烯的功能化及其相关应用[J].中国科学,2009,39(9):887-896. [8]Sun X, Liu Z, Welsher K, et al. Nano-graphene oxide for cellular imaging and drug delivery. Nano Res, 2008, 1: 203–212 [9]Stankovich S, Piner R D, Nguyen S T, Ruoff R S. Synthesis and exfoliation of socyanate-treated graphene oxide nanoplatelets. Carbon,2006, 44: 3342—3347. [10]L Cui , X Guo , Q Wei , Y Wang , L Gao , L Yan. Removal of mercury and methylene blue from aqueous solution by xanthate functionalized magnetic graphene oxide: Sorption kineticand uptake mechanism. Journal of Colloid and Interface Science,2015, (439): 112–120. [11] Guangying Zhao, Shuangju Song, Chun Wang, Qiuhua Wu, Zhi Wang. Determination of triazine herbicides in environmental water samples byhigh-performance liquid chromatography using graphene-coated magneticnanoparticles as adsorbent. Analytica Chimica Acta, 2011, (708) :155–159 |
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